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核石墨
(NUCLEAR GRAPHITE)

  核石墨是40年代初,应建造核裂变反应堆的需要而研究发展出来的石墨材料的一个分支,在生产堆、气冷堆和高温气冷堆中用作慢化、反射和结构材料。石墨也是核聚变反应堆面向等离子体材料的很有希望的候选材料。铀的易裂变同位素U-235吸收中子后发生核裂变:
  U-235+n → 2F+2n~3n+200MeV

  核工程的任务就是安全、有效地利用核裂变释放出来的中子和巨大能量。中子与原子核发生反应的几率称之为截面,U-235的热中子(平均能量为0.025eV)裂变截面比裂变中子(平均能量为2eV)裂变截面高两个等级。为了有效地利用裂变释放出来的中子,应使其慢化下来。中子慢化的机制是中子与慢化材料原子的弹性散射(碰撞),把其携带的能量传递给慢化材料的原子。对慢化材料的基本要求是:中子散射截面大,吸收截面小,质量数低,单位体积内的原子密度高。石墨是除重水外最好的慢化材料。

  提高中子利用率的另一措施是用反射材料把泄漏出核裂变反应区--堆芯的中子反射回去,中子反射的机制也是中子与反射材料原子的弹性散射。对反射材料的要求与对慢化材料的要求相同,石墨也是良好的反射材料。

  从上面的讨论中我们知道,作为慢化和反射材料,核石墨在反应堆芯部及其周围工作,经受强烈的中子辐照,这一工况是常规石墨碰不到的,核石墨必须满足一些特殊要求。

  核石墨与常规工程用石墨的主要区别有两点,核纯和耐辐照损伤。

  核石墨不可避免地存在杂质,杂质吸收中子,造成中子损失。为了使杂质造成的损失控制在允许水平,用于反应堆的石墨应该是核纯的。不同核素的中子吸收截面的差别可达107倍,因此对中子吸收截面大的核素如:B、Cd、Sm、Eu、Gd、Dy等的含量要求极其严格,而对中子吸收截面小的元素如Si、O2则允许有较高的含量。由于B是最常见的元素,核石墨的纯度常用硼当量来表示,即用全部杂质吸收中子数折合成具有相同吸收数的硼的浓度来表示。核石墨的硼当量要求在10-6左右。40年代初,只有石墨能以适当价格、接近这一纯度供应,这是为什么第一座反应堆及随后建造的生产堆都以石墨为慢化材料,迎来核时代的原因。制造核纯石墨的主要技术措施是在石墨化时通氯气,使高吸收截面的杂质形成氯化物挥发掉。

  中子辐照引起材料结构和性能的变化称之为辐照损伤。高温气冷堆的工作温度在1000℃以上,石墨是唯一可使用的慢化,反射和结构材料。石墨的辐照损伤对反应堆,特别是球床高温气冷堆的技术经济性能具有决定性的作用。如前所述,中子慢化和反射的机制都是弹性散射。石墨晶格中碳原子的离位能为25eV,弹性散射时传递的能量大于25eV时,碳原子将被击出晶格节点,形成空位--间隙原子对。被击出的原子能量足够大时,也击出其它碳原子,形成级联碰撞,产生空位--间隙原子对。一个裂变中子慢化成热中子的过程中,平均使用20000个原子离位。商用高温气冷堆反射层石墨在其寿期内,碳原子平均离位达几十次至几百次。离位原子通过不同机制在石墨中形成大量缺陷,使石墨的性能发生变化。辐照损伤的大小与石墨的原材料、制造工艺、快中子注量和注量率、辐照温度等因素有关。低温辐照时,辐照损伤主要表现为贮能(Wigner、潜能)的积累,例如室温辐照贮能可达2720J/g,如果瞬发释放,可使温度陡升1350℃造成事故。贮能可以通过退火可控释放。英国的Windscale生产堆因退火失控,造成燃料元件烧毁,反应堆报废。高温辐照时,石墨的辐照损伤表现为尺寸各向异性变化和其它物理机械性能的改变。随着中子注量的增加,石墨先是收缩,达到最小值后,收缩减小,恢复到原始尺寸,随后迅速膨胀。通常把尺寸首先恢复到原始值相对应的快中子注量,作为反应堆石墨结构的寿命。石墨的弹性模量、强度和线胀系数随中子注量的增加而增加,到达一最大值,随后迅速下降。弹性模量的最大值比未辐照石墨高1倍以上,线胀系数高10%~30%。石墨的导热系数随快中子注量增加迅速下降,最后趋向一个饱和值,饱和值的大小与辐照温度有关,约为原始值的20%~50%。由于辐照引起石墨性能的变化很大,核反应堆石墨构件的设计必须建立在石墨热态(辐照状态)性能的基础上,冷态(未辐照状态)性能不能作为设计依据。石墨的热态性能通过辐照试验求得,辐照试验条件应尽可能与反应堆实际工况相同。为保证反应堆安全,高效运行,石墨的辐照损伤应尽可能小。作为反应堆构件来说,尺寸各向异性变化最为有害,所以各向同性度是核石墨的关键指标。制造各向同性石墨的关键是采用各向同性度好的焦炭颗粒:各向同性焦或由各向异性焦制成的宏观各向同性的二次焦,目前一般采用二次焦技术。成型技术与产品的尺寸、形状有关,振动成型技术特别适于制造球床堆反射层用石墨。

  经过半个多世纪的努力,核石墨的发展水平已能满足生产堆、气冷堆和原型高温气冷堆的需要。研究发展各向同性度好、耐辐射损伤、价格低廉的核石墨,仍然是核石墨研究和发展的主要目标。

徐世江 供稿

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